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《大连理工大学》 2018年
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多组分钙钛矿薄膜结晶生长调控及器件光电特性研究

王适  
【摘要】:近年来,具有ABX_3晶体结构的无机-有机复合钙钛矿材料以其高吸光系数、弱激子结合能、超长载流子扩散距离等优点被公认为是一种极具潜力的新型光伏材料。与常规的单阳离子和单阴离子钙钛矿材料相比,多组分钙钛矿材料(在A位与X位格点分别占据多种离子)凭借着可调变的能带结构和良好的稳定性受到了广泛关注。目前,基于多组分钙钛矿的太阳能电池成为了光伏领域的研究热点,器件光电转化效率已经超过22%。作为本领域重要研究课题,针对多组分钙钛矿薄膜开展的结晶生长调控可以有效减少晶体内部缺陷并显著提升器件性能。截止目前,已有多种策略被相继报道用于调控多组分钙钛矿薄膜的生长过程,其中,反溶剂辅助旋涂法被公认为是获取高质量薄膜的有效方法。实际上,反溶剂辅助旋涂法在操作中涉及一系列与结晶生长相关的复杂动力学过程,其中,溶剂挥发和反溶剂扩散两个过程会对薄膜结晶生长产生至关重要的影响,但截至目前,人们很少从这一角度出发进行有针对性的系统研究。旋涂过程中样品附近的空气流速会直接且连续影响样品表面溶剂的挥发行为,进而影响钙钛矿薄膜的结晶行为和内部缺陷。本文从空气动力学角度出发,系统论证了空气流速在多组分钙钛矿结晶生长过程中的重要性。首先,我们对现有的旋涂装置进行改装,成功在反溶剂辅助旋涂过程中引入了强烈的空气扰动,使空气流速得到了一个数量级的提升。于此同时,这种高流速空气在样品附近形成了中央负压区,径向压强差形成了巨大的推动力,促使气流快速且连续地由四周向中心样品处涌进,不断置换挥发而出的溶剂分子,大幅加快了溶剂挥发与反溶剂扩散的速度。第二,本文揭示了空气流速对多组分钙钛矿薄膜生长过程的影响及机制,研究表明,反溶剂辅助旋涂过程可分为两个子过程,高流速空气不仅在第一个子过程中促进了多组分钙钛矿中间相的形成,同时也在第二个子过程中改变了中间相分解成为钙钛矿晶种的模式。我们推测,在高流速空气作用下,晶种容易进行均一有序排列,有利于后续钙钛矿薄膜的高度定性生长。实验证实,通过调控空气流速可以获得覆盖完整、均匀致密的高质量混合组分钙钛矿薄膜。通过一系列的光学与电学表征,证实在高流速空气作用下形成的多组分钙钛矿薄膜内部缺陷较少,电荷复合从而得到了明显抑制,由此带来的能量损失也进一步降低。最终,我们获得了光电转化效率最高达到20.24%、稳定输出效率达到19.58%的高性能平面异质结钙钛矿太阳能电池。于此同时,钙钛矿薄膜结晶性的改善也使得器件稳定性获得了显著提升。本论文研究工作为调控钙钛矿薄膜结晶性并提升器件光电性能提供了新思路。
【学位授予单位】:大连理工大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TM914.4;TB34

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