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《南京大学》 2015年
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长江河水与悬浮物地球化学研究:风化与源汇过程

罗超  
【摘要】:长江作为连接青藏高原与海洋的第一大河,每年搬运大量风化剥蚀的溶解质及沉积物入海,这些风化剥蚀物质不仅记录了高原风化剥蚀的重要信息,同时会对边缘海环境产生较大影响。因此,通过长江河水及沉积物的地球化学及矿物学记录追踪流域物源变化,探讨流域风化过程及揭示青藏高原隆升与气候变化成为全球变化研究的热点之一。但受流域复杂源岩、季风气候及较强的水动力作用影响,长江搬运河水及沉积物在季节性及空间尺度上会有一定变化。以往由于采样条件限制,研究样品较为单一,对长江河水及沉积物在不同时空尺度范围内的变化研究还相对薄弱。本文首次对长江及其主要支流的河水和悬浮物进行全面系统采样,以地球化学及矿物学为主要手段,围绕长江的风化及源汇过程进行系统研究。样品主要分为三部分:1)2010~2011年长江下游大通水文站航测断面不同水深的悬浮物及河水。2)2011年7~9月长江流域干流与主要支流悬浮物和河水样品。3)2012年2月长江流域干流及主要支流悬浮物和河水样品。通过对以上河水及悬浮物进行系统地球化学,同位素地球化学及环境磁学分析,论文得到以下结论:1、长江干流上游金沙江河水离子特征以Na+、Cl~-为主,离子特征主要受蒸发岩影响。金沙江段以下长江河水以Ca~(2+)、HCO_3~-为主,离子特征受碳酸盐岩风化控制,蒸发岩及硅酸盐岩贡献相对较小。流域硅酸盐岩风化强度上游至下游逐渐增加,且夏季流域硅酸盐岩风化强度大于冬季。流域化学风化速率时空变化较大,上游风化速率小于中下游,冬季小于夏季。流域夏季(冬季)碳酸盐和硅酸盐风化速率分别为19.01(9.10)和7.07(2.92)tkm~(-2)a~(-1),碳酸盐风化速率高于硅酸盐风化速率。化学风化通量上游至下游升高,与流量具有较好的正相关关系。支流化学风化通量夏季以金沙江最高,冬季汉江最高。流域冬季和夏季碳酸盐风化消耗CO_2通量分别为41.9×1010和95.4×1010mol a'1,硅酸盐岩风化消耗CO_2通量分别为34.4×1010和62.3×1010mol a~(-1)。2、长江流域上游悬浮物粒度大于中下游,季节性变化不大。悬浮物浓度夏季自上游向下游方向减少,而冬季上游较低,经过宜昌后向下游方向增加并在入海前基本稳定。夏季上游剥蚀通量最高,经过三峡后明显降低,经过两湖水系有所升高。冬季下游游剥蚀通量高于上游。悬浮物年平均入海通量为9.62×107 t/a,全年单次样品数据所得悬浮物通量的相对误差为-66.42%~152%,其中以丰水季节样品计算误差最小。3、长江不同区段溶解质和悬移质对干流贡献比例不同,且具有一定季节性差异。溶解质来源的最大贡献区为川江段,季节性变化不大。相比之下,悬移质来源的季节性差异较大,夏季主要来自上游金沙江段,而冬季主要来自中游两湖流域。研究得出,流域人为影响(大坝修建,挖沙作业)对河流溶解质的来源变化影响不大,但会改变流域不同来源悬浮物对下游悬浮物相对贡献比例。4、长江水体溶解无机碳(DIC)主要以HCO_3~-形式存在。下游河水HCO_3~-具有一定层间及季节性差异,分别受水中生物对DIC利用差异及稀释作用影响。长江入海流量加权平均DIC通量为18.6×1012g/a。河水溶解有机碳(DOC)含量表现明显的层间及季节性变化,层间变化与沉积物中水溶性有机碳的释放有关,季节性变化主要受流域DOC来源影响。悬浮物颗粒有机碳POC(%)表层高于底层样品,河床沙中达到最低,洪水期长江POC通量层间差异达17%,今后在POC通量计算时需要注意层间差异。长江年入海DOC及POC通量分别为1.88×1012g/a和1.38×1012g/a。对比往年数据,长江搬运入海有机碳通量的结构逐渐以颗粒态为主转变为以溶解态为主,河流搬运有机质形态的改变会对边缘海生态系统产生影响,该结果对全球碳循环研究具有重要意义。5、长江不同深度河水Sr同位素组成较为均一,空间分布特征受流域源岩类型控制,表现为上游87Sr/86Sr值低于下游。下游河水87Sr/86Sr值呈现一定季节性波动,变化范围为0.710125~0.710965,极端气候条件下发生较大变化。在河水Sr同位素组成空间差异基础上,流域季节性降雨的空间变化导致各物源对下游贡献比例随时间变化是下游河水87Sr/86Sr值季节性变化的主要原因。我们进一步利用流域河水Sr的时空变化数据,成功将"模拟-定量"的研究思路应用于反演长江下游Sr同位素组成季节性变化。将流域物源示踪研究从描述、定性的工作转向模拟、定量的尝试。该模型也为今后利用古沉积记录Sr组成推算历史时期流量提供可能。长江流域Sr通量显示,上游溶解态Sr通量是中下游Sr通量3倍左右,指示了上游对长江Sr通量的控制作用。长江入海Sr通量为1.9×109mol·a~(-1),入海87Srex为3.1×106mol·a~(-1)。使用单次采样计算得到年Sr通量与连续采样加权平均得到年Sr通量之间存在有29.45~~(-2)2.9%的误差,为今后单次采样计算Sr通量提供误差范围。6、下游大通站不同水深悬浮物Sr-Nd同位素存在显著差异,87Sr/86Sr从表层至底层逐渐减小,即随粒度变大而减小;143Nd/144Nd从表层至底层逐渐增大,层间差异达3εNd。同位素组成的层间差异表明河流不同水深悬浮物携带物源信息不一样,这一发现改变了河流同一时间搬运物质物源统一性的传统认识。进一步分析表明,长江底层悬浮物相对表层悬浮物含有更多上游风化物质,在物质搬运过程中上游物质可能倾向于底层搬运。长江下游悬浮物物源的这种层间分异特征,主要受流域物质差异风化及水动力分选导致。7、长江悬浮物磁性矿物以磁铁矿为主,同时存在少量不完整反铁磁性物质。空间上,流域上游悬浮物磁性颗粒较粗,磁化率高,中下游颗粒较细,磁化率较低。时间上,下游悬浮物磁性参数随深度及季节变化显著,底层悬浮物磁化率大于表层,层间最大差异达21×10-8m3/kg。洪水期悬浮物磁性矿物含量及粒度高于枯水期,磁化率季节性差异可达37×10-8m3/kg。时空综合分析表明,长江悬浮物磁性特征主要受流域源岩及水动力控制,因此,使用沉积物环境磁学特征进行物源示踪时,尤其应该考虑到不同粒级样品的物源意义。与空间变化相比,层间变化和季节性变化更多的受到河流水动力条件的控制。总体而言,论文通过系统样品采集,对长江风化和源汇过程进行综合研究,对产生河流搬运物质的源(风化)、物质在流域内的搬运以及入海通量完整的源汇过程进行系统研究,研究结果不仅深化了对长江源汇的理解,也为今后长江的物源研究工作提供指导意义,将帮助对历史记录进行更准确的解释和判断。
【关键词】:长江 风化 Sr-Nd同位素 环境磁学 物源 入海通量
【学位授予单位】:南京大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:P342;P512.1
【目录】:
  • 摘要4-7
  • abstract7-17
  • 第一章 绪论17-31
  • 1.1 研究背景17-19
  • 1.2 长江流域风化及物源示踪研究状况19-27
  • 1.2.1 长江流域碳通量及风化研究19-22
  • 1.2.2 长江流域物源研究22-27
  • 1.3 研究内容与目的27-28
  • 1.4 论文工作量28-31
  • 第二章 长江流域地理地质概况31-40
  • 2.1 自然地理概述31-34
  • 2.2 气候水文特征34-37
  • 2.3 区域地质概况37-39
  • 2.4 流域水利工程39-40
  • 第三章 样品采集与实验方法40-57
  • 3.1 样品采集40-54
  • 3.1.1 长江下游大通水文站季节性样品采集40-43
  • 3.1.2 长江流域样品采集43-54
  • 3.2 样品分析测试方法54-57
  • 3.2.1 水样主量离子54
  • 3.2.2 有机碳测试54
  • 3.2.3 Sr-Nd同位素54-55
  • 3.2.4 环境磁学55-56
  • 3.2.5 粒度测试56-57
  • 第四章 长江流域风化特征57-86
  • 4.1 长江水文地球化学特征57-64
  • 4.1.1 长江流域基本水文特征57-59
  • 4.1.2 长江河水主量离子空间变化59-62
  • 4.1.3 长江主量离子季节和年际变化62-64
  • 4.2 长江化学风化特征64-68
  • 4.2.1 流域河水控制类型64-65
  • 4.2.2 流域碳酸盐岩风化65-67
  • 4.2.3 流域硅酸盐岩风化67-68
  • 4.3 长江流域化学风化通量及速率68-72
  • 4.3.1 离子径流模数与化学风化率69-70
  • 4.3.2 流域化学风化通量与风化速率时空变化70-72
  • 4.4 长江悬浮物基本特征72-77
  • 4.4.1 流域空间变化72-75
  • 4.4.2 悬浮物浓度及粒度的季节性变化75-77
  • 4.5 流域物理剥蚀77-81
  • 4.5.1 流域物理剥蚀通量和速率时空变化77-78
  • 4.5.2 剥蚀通量的计算误差78-81
  • 4.6 流域化学风化与物理剥蚀81-82
  • 4.6.1 化学风化通量和物理剥蚀通量与流量关系81
  • 4.6.2 化学风化速率与物理剥蚀速率81-82
  • 4.7 流域溶解质与沉积物来源季节性变化82-85
  • 4.8 本章小结85-86
  • 第五章 长江流域碳通量估算86-103
  • 5.1 长江风化消耗CO_2的时空变化86-91
  • 5.1.1 河水中主要离子的来源86-88
  • 5.1.2 流域风化及CO_2消耗速率88-91
  • 5.2 长江溶解无机碳的时空变化及通量91-96
  • 5.2.1 长江HCO_3~-空间变化91
  • 5.2.2 下游HCO_3~-层间变化91-94
  • 5.2.3 下游HCO_3~-季节性变化94-96
  • 5.3 下游有机碳季节性变化96-101
  • 5.3.1 下游溶解有机碳季节性变化96-98
  • 5.3.2 丰水期悬浮物颗粒有机碳98-99
  • 5.3.3 人类活动对有机碳通量的影响99-101
  • 5.4 本章小结101-103
  • 第六章 长江流域河水及悬浮物Sr-Nd同位素特征及其物源指示意义103-128
  • 6.1 长江不同水深河水Sr及悬浮物Sr-Nd同位素变化103-113
  • 6.1.1 不同水深河水Sr同位素组成及其指示意义104-105
  • 6.1.2 不同水深悬浮物Sr-Nd同位素组成及其指示意义105-113
  • 6.2 长江流域河水Sr同位素时空变化特征113-126
  • 6.2.1 长江流域Sr含量及同位素空间分布114-116
  • 6.2.2 长江Sr含量及同位素的季节性变化及其控制因素116-123
  • 6.2.3 季节性样品代表性123-125
  • 6.2.4 长江对海洋Sr同位素的贡献125-126
  • 6.3 本章小结126-128
  • 第七章 长江流域悬浮物环境磁学特征及其物源指示意义128-144
  • 7.1 长江悬浮物环境磁学空间分布特征128-138
  • 7.1.1 实验结果129-135
  • 7.1.2 磁性特征空间变化及其物源指示意义135-138
  • 7.2 大通站悬浮物环境磁学特征季节性及层间变化138-143
  • 7.2.1 实验结果138-140
  • 7.2.2 磁性特征季节性变化的因素探讨140-143
  • 7.3 本章小结143-144
  • 第八章 结论与展望144-147
  • 8.1 主要结论144-145
  • 8.2 论文不足和展望145-147
  • 参考文献147-166
  • 致谢166-168
  • 个人简历、在读期间研究成果168-169

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