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《中国科学技术大学》 2017年
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纳米流体动态润湿行为主动调控的力学机理研究

李英琪  
【摘要】:纳米流体(Nanofluid)是指将纳米颗粒、纳米线、碳纳米管等纳米结构均匀分散在水、油、醇等基质液体中得到的新型介质。由于优良的导热性、导电性、流动性、摩擦减阻性质,纳米流体在热传导、能源、化工、药物输运等领域的重要应用得到了广泛研究。通过调节纳米颗粒属性,可以实现纳米流体性质的主动调控,这使得纳米流体成为一种"智能流体(smart fluid)",并迅速成为热力学、物理、化学、材料科学等领域的研究热点。近些年来,随着纳米技术的迅速发展,纳米流体润湿特性在微流控、纳机电系统、微纳器件设计制备、DNA组装以及油水驱替等领域的重要性日益凸显。纳米流体动态润湿是固液界面润湿领域的重要分支。由于纳米颗粒这种具有很大比表面积材料的加入及其与液体分子、固体壁面的相互作用,纳米流体将比基质液体具有更多独特的润湿性质。纳米颗粒将改变纳米流体黏度、流变学特性、表面张力等润湿相关的宏观物理特性,导致液滴在固体壁面上的黏性扩散机制、平衡接触角、蒸发模式等发生改变。同时,纳米颗粒在液滴内部的扩散运动、在接触线处的聚集、钉扎、在前驱膜中的排列,会导致分离压、接触线处表面张力、液滴局部黏度、接触线区域摩擦力等的改变和相互竞争关系。因此,纳米颗粒对纳米流体宏观性质和微观特性的影响,都是纳米流体润湿特性研究的重点内容。尤其是纳米颗粒对接触线移动模式的调控,将直接影响纳米流体液滴的蒸发模式和纳米颗粒的沉积结构。在微观尺度下,表界面效应凸显。表面张力、范德华力、静电力,以及黏性力、分离压等将成为纳米流体动态润湿过程中的主导因素,从分子层面上来研究纳米流体的润湿特性和主动调控机制,是十分必要的。本文针对纳尺度下纳米流体动态润湿、接触线移动机制、纳米颗粒多环沉积、复杂壁面润湿调控四个关键问题,进行了系统研究。本文采用分子动力学方法研究了纳米流体在固体壁面上的铺展和微观力学机制,分析了纳米颗粒对纳米流体润湿的抑制作用。基于液滴铺展半径随时间变化的标度率分析,阐述了纳米颗粒性质导致液滴铺展机制发生转变的过程。揭示了增加纳米颗粒体积分数和增强纳米颗粒亲水性,液滴由分离压和表面张力主导的铺展机制,逐渐变为黏性力主导的铺展机制。实现了纳米流体动态润湿的主动调控,为理解纳米流体在固体壁面上的物理力学特性提供了基础。为了深入分析纳米颗粒对纳米流体润湿行为的影响,研究了单个纳米颗粒调控纳米流体液滴接触线在光滑壁面上的三种移动模式:无迟滞滑移(slip)、交替的钉扎与去钉扎(pinning-depinning,或交替的钉扎-滑移 stick-jump)和完全钉扎(complete pinning)。阐述了液滴偏离平衡位置引起的剩余自由能克服钉扎能垒、驱动接触线和接触线处纳米颗粒发生移动的机制,并分析了纳米颗粒在壁面上黏附、液滴在壁面上黏附所产生的两项钉扎能垒及其各自的影响因素。提出了剩余自由能在两项钉扎能垒之间的分配理论,用于分析壁面润湿性质对纳米颗粒受力机制和对触线移动模式影响。并结合自由能驱动机制和自由能分配机制给出了纳米颗粒调控三相接触线钉扎与去钉扎的判断准则。在此基础上,研究了纳米流体液滴在亲疏水间隔分布条纹壁面上的蒸发和纳米颗粒多环沉积。从接触线初始钉扎机制、接触线在stick-jump运动过程中受力演化机制两个方面阐述了壁面润湿特征尺寸(即条纹宽度)和纳米颗粒与壁面的作用力对多环沉积模式的影响。阐述了在润湿特征尺寸对接触线驱动力、纳米颗粒对接触线的迟滞力、亲水壁面对接触线的迟滞力之间竞争关系的影响,并给出了纳米颗粒在壁面上的自组装结构和多环沉积的设计准则。纳米流体液滴铺展、移动接触线调控和纳米颗粒沉积调控的研究,从分子层面分析了纳米颗粒调控纳米流体动态润湿的机制。在此基础上,为进一步分析纳米流体在复杂壁面上润湿行为的主动操控,采用分子动力学方法结合Surface Evolver液面演化模拟,研究了锥形壁面上液滴从壁面尖端朝向壁面底端自发定向输运的调控机制。分析了曲率比(液滴所在处局部壁面曲率半径和液滴曲率半径的比值)引起的三个运动阶段,以及驱动力、接触角滞后力等的变化过程,并阐述了液滴超过临界曲率比产生停滞的现象。实现了通过壁面曲率梯度主动操控液滴的自发运动与停滞,为纳米流体在复杂壁面或通道内润湿、流动行为的主动调控开拓了思路。
【学位授予单位】:中国科学技术大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:TB383.1

【参考文献】
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