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《武汉大学》 2018年
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羧酸铵盐型双子与高分子表面活性剂的合成、自组装及应用研究

廖学明  
【摘要】:双子表面活性剂(GS)是由中间连接基团将两个亲水头基和两条疏水尾链通过共价键连接起来的两亲性化合物,属低聚物表面活性剂。与传统的单链表面活性剂相比,GS具有超低的临界胶束浓度(CMC)、更优异的表面活性和自组装性能。同时,GS作为软模板用于纳米结构的形貌可控合成受到了广泛的关注。与GS不同,高分子表面活性剂(PS)是相对分子质量在数千以上的两亲性聚合物。PS同时具有聚合物和表面活性剂的特性,属功能高分子。聚氨酯是一类综合性能优异的高分子材料,将其赋予表面活性以后,在乳液聚合、纳米复合材料以及药物载体等领域将得到广泛的应用。本论文主要研究三类羧酸铵盐型GS和羧酸铵盐型聚氨酯表面活性剂(PUS)的表面活性和自组装行为,并以GS为软模板分别合成纳米氧化镧(Nano-La203)、纳米氧化铈(Nano-Ce02)和纳米氧化铜(Nano-CuO)。将Nano-CuO分散于PUS中,制备具有疏水性能的PUS-CuO纳米复合涂层。将纳米二氧化硅和一定量的聚乙烯醇(PVA)分散于PUS中,制备可静电纺丝的PUS-SiO2-PVA纳米复合材料应用于人造血管。具体内容分述如下:第一章,概述了阴离子型GS及PS的分类、合成方法、性能及应用。第二章,以二苯甲酮四酸二酐(BTDA)与长链烷基醇反应合成二酸二酯二苯甲酮(BT-DADE),再用三乙胺(TEA)作为中和剂,得到中间连接基团为二苯甲酮结构的羧酸铵盐型双子表面活性剂(CGS)。通过改变长链烷基醇的种类(正十二醇、正十四醇、正十六醇和正十八醇),得到四种尾链长度不同的CGS(结构简式:Cn-Φ-Cn,n=12、14、16和18,ΦΦ代表二苯甲酮基团)。分别研究CGS的表面张力(γ)、电导率、CMC、自组装行为、亲水亲油平衡值(HLB)和抗硬水性能。最后以C12-Φ-C12为软模板合成Nano-La203。通过调控(C12-Φ-(C12的聚集体形态,制备形貌不同的Nano-La203(如球形、棒状、链珠状和鹿茸状)。通过简便的合成工艺、在较低的温度下实现Nano-La203的形貌可控合成。第三章,以联苯二酐(BPDA)与长链烷基醇反应生成了二酸二酯联苯(BP-DADE),再用二甲基乙醇胺(DMEA)作为中和剂,合成了含联苯结构的羧酸铵盐型双子表面活性剂(AGS)。通过改变长链烷基醇的种类(正辛醇、正癸醇和正十二醇),得到了三种尾链长度不同的AGS(结构简式:Cn-Ar2-Cn,n=8、10和12,Ar2代表联苯基团),并在分子结构中引入了联苯刚性连接基团、在亲水头基上引入了羟基官能团。研究了含不同长度疏水尾链的AGS的表面活性(如γ≈30mN/m,CMC为10-4mol/L)、疏水尾链对CMC的影响、胶束化性能及聚集体形态。通过Gibbs等温吸附方程,研究了 AGS的界面吸附、饱和吸附量及单分子面积。同时研究了 AGS胶束化Gibbs自由能(AG°mm)和标准吸附Gibbs自由能(ΔG°ads)等热力学性质。最后以AGS为软模板合成了Nano-CuO。通过调控AGS的浓度,得到了不同形貌的Nano-CuO(如球形、线型、枝化和片层状)。通过节能环保且简便有效的方法实现了 Nano-CuO的形貌可控合成。第四章,以均苯四酸二酐(PMDA)与长链烷基醇反应生成了二酸二酯(PM-DADE),再用DMEA作为中和剂,合成了中间连接基团为苯环结构的羧酸铵盐型双子表面活性剂(BGS)。通过改变长链烷基醇的种类(正辛醇、正癸醇和正十二醇),得到了三种疏水尾链长度不同的BGS(结构简式:Cn-Ar-Cn,n=8、10和12,Ar代表苯基),同时在亲水头基上引入了羟基官能团。研究了含不同长度疏水尾链的BGS的表面活性(γ≈ 30mN/m,CMC≈10-4mol/L)、通过BGS的浓度调控聚集体形态(如球形胶束和囊泡)、BGS的单分子面积、界面吸附现象、胶束化Gibbs自由能(△G°m)和标准Gibbs吸附自由能(△G°ads)以及疏水尾链碳原子数对CMC的影响。热力学数据表明BGS在水溶液中优先在界面发生吸附现象,然后在体系内形成胶束或其它形貌的聚集体,这两个过程都是自发进行的。最后以BGS为软模板,采用水热法合成Nano-Ce02。通过调控BGS的聚集体形态,得到了形貌不同的Nano-Ce02(如双层饼状、纳米棒簇、片层状、蝶形和树突状)。实验证明BGS可用于Nano-Ce02的形貌可控合成。第五章,以聚四氢呋喃醚多元醇(PTMEG-2000)为软段、4,4'-二环已基甲烷二异氰酸酯(HMDI)为硬段,二羟甲基丁酸(DMBA)为亲水性单体、1,4-丁二醇(BDO)为扩链剂,DMEA为中和剂合成了 PUS。PUS溶液呈淡蓝色透明液体,具有很好的分散性和稳定性。分别研究了 PUS的表面活性和聚集体形态。最后用PUS溶液分散自制的线型Nano-CuO,得到了分散均匀、稳定性好的聚氨酯基纳米复合材料,具有良好的成膜性。复合膜表面粗糙,水的接触角(CA)达120°(纯PUS膜表面平整,CA90°)。这说明Nano-CuO改性后的PUS具有了良好的疏水性。通过除尘模拟实验,发现PUS-CuO纳米复合材料可以作为疏水涂层用于玻璃、织物和印刷包装品的防水、防污或“自清洁”。将纳米二氧化硅和聚乙烯醇分散到PUS溶液中,通过静电纺丝得到了高孔隙率的纳米纤维。
【学位授予单位】:武汉大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TQ423

【参考文献】
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