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《重庆大学》 2018年
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纳米功能材料的制备及其电催化性能研究

高姣姣  
【摘要】:质子交换膜燃料电池(Proton Exchange Membrane Fuel Cells,PEMFC)至问世以来一直备受关注,它以高效安全、绿色无污染等优点被认为是最具前景的能源转换装置。然而,由于目前PEMFC的电极催化剂一直都是以Pt基材料为主,而Pt资源在地壳中储量有限且价格昂贵,因此在很大程度上限制了其推广应用。此外,Pt基催化剂的缓慢动力学以及较差的抗中毒能力也无法满足商业化的要求。因此,降低催化剂的成本同时又提高催化剂的活性是推广PEMFC的必经之路。本课题主要采用去合金化技术,成功制备出线状PtCu纳米材料和片状的Pt/CoO复合材料,并通过一系列的测试手段对所制备的材料进行形貌、成分以及性能进行表征和评估。研究结果显示,线状的PtCu纳米材料展示了优异的氧还原性能,并且对过氧化氢的还原有显著的催化作用;而片状Pt/CoO复合材料由于其独特的金属-载体间相互作用,分别在酸性和碱性介质中表现出优越的催化活性和循环稳定性。本课题的主要研究内容如下:1)首先,我们通过机械合金化技术获得Pt_1Cu_(99),Pt_3Cu_(97)和Pt_(15)Cu_(85)二元前驱物合金,在硝酸中去合金化处理之后,我们发现当Pt:Cu的比例低于1:99时,去合金化得到的结果是分散的PtCu纳米多孔颗粒。使用Pt_3Cu_(97)作为前驱物,通过改变腐蚀溶液的浓度我们制备出一系列结构和组分可调节的微米线状的PtCu催化剂,X射线衍射和电子显微镜观察结果表明,这种线状形态的形成是由于在腐蚀的过程中长的棒状合金谷粒大规模的收缩引起的。电化学测试表明,这种线状的PtCu催化剂对催化过氧化氢的还原反应表现出极好的活性,且它们的催化活性还依赖于这种线状多孔合金的组成成分。2)我们通过类似的机械合金化方法制备出Al_(85)Co_(14.5)Pt_(0.5)和Al_(85)Co_(13)Pt_2三元前体合金。我们对这种少量的Pt掺杂的AlCo合金在碱性溶液中进行化学腐蚀,扫描电子显微镜结果显示,少量的Pt以团簇或纳米粒子的形式均匀分布在CoO晶体上,并且进一步通过高倍透射显微镜表征显示Pt与CoO具有一致的原子结构。由于Pt与CoO之间强的相互作用力,该催化剂在酸性电解质中对于氧还原反应有着优异的催化活性,其面积归一化的ORR催化活性在0.9V时达到,相比于商业化Pt/C催化剂,其活性提高了近13.5倍。在经过20000圈电化学循环之后,这种复合材料的面积比活性仅仅降低了8.9%。另外,我们测试了其在碱性溶液中的氧还原性能,结果表明其半波电位高达0.908 V,高于Pt/C催化剂48 mV,而且经过20000圈的电化学循环之后,其半波电位仅仅负移了12 mV。最重要的是,我们对循环稳定性测试后的样品进行表征,发现其结构形貌几乎与循环之前的无差别,表明这种复合材料的优异的结构稳定性。这项工作为我们提供了一种制备低成本高性能ORR催化剂的简单方法。
【学位授予单位】:重庆大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TM911.4;TB34;TQ426

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