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《重庆大学》 2018年
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甘油水蒸气重整催化剂La_(0.7)Ce_(0.3)NiO_3的研究

谢爽  
【摘要】:随着化石燃料的日益减少,以及其开采、燃烧带来的一系列问题,使得对可再生能源的开发、利用显得尤为重要以及迫切。其中生物柴油得到了大力地开发和推广,但随之会产生约占生物柴油总重量10%的粗甘油。然而面对数量如此庞大的粗甘油,有必要开发产生高附加值的产品以降低生产生物柴油的成本。显然利用甘油制氢是一条具有潜在优势的途径。到目前为止,甘油制氢的方法有许多种:蒸气重整、自热重整、部分氧化、水相重整、超临界水重整等。其中甘油水蒸气重整制氢研究最多,因为甘油水蒸气重整制氢可以在常压下进行,氢产率较高,副产物相对较少,并且与甲醇重整制氢、乙醇重整制氢所用的催化过程和工艺非常相似,为将来进一步的规模化生产提供重要借鉴。综述甘油水蒸气重整制氢的研究现状发现:催化甘油水蒸气重整过程及其增强报到较多,而动力学和机理的研究相对较少。催化甘油水蒸气重整的研究工作主要集中在催化剂的活性相、载体、助催化剂的选择以及制备条件的控制等方面;增强过程则主要通过吸附增强、化学环、膜反应器以及吸附增强化学环、吸附增强膜反应器来实现。本工作调控焙烧温度和溶液浓度这两个制备条件,在保持La~(3+)、Ce~(3+)、Ni~(2+)和HCO_3~-的摩尔比恒定0.7:0.3:1:5时,通过共沉淀方法制备得到一系列具有钙钛矿结构的催化剂La_(0.7)Ce_(0.3)NiO_3,并对其催化活性、稳定性进行评价。发现在适中的溶液浓度、700℃的焙烧温度下,催化剂L700-0.3-0.6具有优异的催化性能,反应21.5 h后氢气产率仍有70%左右。此结果归因于催化剂具有高的表面碱度、最高的La_2O_2CO_3物相量、更多镧掺杂的CeO_2以及更小的CeO_2颗粒尺寸。在甘油蒸气重整反应中研究了温度对催化剂L700-0.3-0.6的影响,结果表明CH_4的产率极低说明此催化剂有足够能力重整CH_4产生氢气和碳氧化物。在温度范围475℃到525℃之间、水与甘油的摩尔比为15≤STGR≤23的情况下,研究了催化剂La_(0.7)Ce_(0.3)NiO_3催化的甘油水蒸气重整反应的宏观本征动力学。在所研究的条件下,利用幂律模型,得到甘油表观反应级数为0.37;水、氢气、二氧化碳的表观反应级数为零。总包反应的表观活化能为55.0 kJ mol~(-1)。
【学位授予单位】:重庆大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2018
【分类号】:TQ116.2;TQ426

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