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《西安建筑科技大学》 2015年
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典型稀土及其伴生元素的水生生态毒性研究

王婧坤  
【摘要】:目前随着稀土元素的开发利用,我国稀土产业规模在不断扩大,但稀土行业在发展中仍存在过度开采、非法开采、生态环境破坏和资源浪费等问题,稀土资源储量快速下降,稀土生产过程中的环境污染的问题日益突出。稀土元素及其伴生元素随着矿物开采进入水生态系统,对水生态系统造成不可避免的伤害。由于稀土元素常与钍共生,本文重点研究典型稀土元素Ce及其伴生元素Th对水生态系统中的甲壳纲生物大型溞(Daphnia magna)的毒性研究,另外基于稀土元素Ce元素的稀土纳米材料CeO2也越来越多的应用于现代生活,同时也对稀土纳米材料CeO2的水生生态毒理进行研究我们一般认为镧系元素(Th)和锕系元素(Ce)化学性质相似,并且对生物具有相类似的毒性,目前此实验的工作对硝酸铈和硝酸钍对淡水甲壳纲动物大型溞进行研究,在改良重组水(MRW)中,Ce元素以可溶性离子存在,Th元素大多数以晶体ThO2形式存在,Ce离子的24 h和48 h半数有效抑制浓度分别为16.5μM和10.5μM,Th离子的24 h和48 h半数有效抑制浓度分别为7.3μM和4.6μM,数据表明,不论这两种物质在培养液中物理化学形态和生物利用度有何差别,Th元素对大型溞的急性毒性大于Ce元素的急性毒性。另一方面,从慢性毒性数据(慢性毒性期间产生三代新生溞的个数、产新生溞的年龄、和大型溞蜕皮的触角分支的第一节长度)分析显示,Th元素的毒性效应与Ce元素的毒性类似。我们更多的应该注意实验出现中的微粒ThO2的利用形式。本文的工作填补了比较铈和钍的毒性、对比和他们在培养基中的实际存在形式以及铈、钍元素对大型溞的急性毒性和慢性毒性数据。纳米材料在广泛应用的同时很可能会对环境和人类健康带来潜在影响。本工作参考国际经济合作与发展组织(OECD)化学品生态毒理测试方法,以蛋白核小球藻(Chlorella pyrenoidosa)和大型溞(Daphnia magna)为受试生物,研究CeO2纳米颗粒的水生态毒性。随着暴露浓度的升高和时间延长,CeO2纳米颗粒逐渐抑制小球藻的生长,导致叶绿素水平的降低和活性氧水平升高。暴露96 h后,CeO2纳米颗粒对小球藻生长的半数有效抑制浓度(EC50)为30.4 mg/L,而对大型溞活动抑制的24 h、48 h-EC50分别为430.2 mg/L和142.7 mg/L。该结果说明不同物种对CeO2纳米颗粒的敏感性不同,小球藻比大型溞更敏感。CeO2纳米颗粒在大型溞体内主要以Ce(IV)的形式存在,约有3%转化为Ce(III)。CeO2纳米颗粒的水生态效应不容忽视,应重视并深入研究其毒性作用机制。
【关键词】: 纳米二氧化铈 小球藻 大型溞 水生生态毒性
【学位授予单位】:西安建筑科技大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2015
【分类号】:X171.5
【目录】:
  • 摘要3-5
  • Abstract5-9
  • 1 绪论9-19
  • 1.1 稀土行业的环境问题9-10
  • 1.2 稀土元素及其放射性元素的基本性质10-12
  • 1.3 国内铈元素及其纳米材料和放射性核素钍的生态毒性研究现状12-15
  • 1.3.1 铈元素研究现状12-13
  • 1.3.2 钍元素研究现状13-14
  • 1.3.3 纳米材料研究现状14-15
  • 1.4 受试生物的基本性质15-18
  • 1.4.1 大型溞15-17
  • 1.4.2 小球藻17-18
  • 1.5 研究主要内容和意义18-19
  • 2 纳米二氧化铈的合成和表征19-25
  • 2.1 前言19-20
  • 2.2 材料和仪器20-21
  • 2.2.1 试剂20
  • 2.2.2 实验仪器20-21
  • 2.2.3 纳米二氧化铈的合成21
  • 2.3 样品表征21-22
  • 2.4 实验结果22-24
  • 2.4.1 TEM表征22
  • 2.4.2 XRD物相结构分析22-23
  • 2.4.3 同步辐射X射线吸收谱23-24
  • 2.4.4 CeO2纳米颗粒的物理化学性质24
  • 2.5 讨论与小结24-25
  • 3 铈元素及其伴生元素钍对大型溞的毒性效应研究25-36
  • 3.1 引言25
  • 3.2 实验材料和方法25-28
  • 3.2.1 受试生物25-26
  • 3.2.2 材料和暴露溶液26
  • 3.2.3 实验仪器26
  • 3.2.4 实验方法26-28
  • 3.3 实验结果28-33
  • 3.3.1 Ce元素和Th元素在培养基中的表征28-30
  • 3.3.2 急性毒性30
  • 3.3.3 慢性毒性30-33
  • 3.4 讨论33-35
  • 3.5 结论35-36
  • 4 纳米二氧化铈的水生态毒性的研究36-48
  • 4.0 前言36-37
  • 4.1 材料和方法37-39
  • 4.1.1 试剂和受试物种37
  • 4.1.2 仪器37
  • 4.1.3 小球藻的培养37-38
  • 4.1.4 大型溞的培养38-39
  • 4.2 实验方法39-42
  • 4.2.1 CeO2纳米颗粒溶液的合成39
  • 4.2.2 实验藻液39
  • 4.2.3 暴露过程39-42
  • 4.3 结果与讨论42-47
  • 4.3.1 小球藻细胞个数和吸光度之间的关系42
  • 4.3.2 小球藻生长曲线的绘制42-43
  • 4.3.3 CeO_2纳米颗粒对小球藻生长的影响43-44
  • 4.3.4 CeO_2纳米颗粒对小球藻叶绿素含量的影响44
  • 4.3.5 CeO_2纳米颗粒对小球藻体内活性氧(ROS)的影响44-45
  • 4.3.6 纳米颗粒对大型溞的急性毒性45-46
  • 4.3.7 大型溞体内Ce的化学形态分析46-47
  • 4.4 结论47-48
  • 5 结论与展望48-49
  • 致谢49-50
  • 研究生学习阶段发表论文50-51
  • 参考文献51-57

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