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《中国农业科学院》 2017年
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中国养殖卵形鲳鲹中全氟辛酸和全氟辛烷磺酸的污染特征和富集规律研究

孟娣  
【摘要】:全氟辛烷磺酸盐(PFOS)和全氟辛酸(PFOA)是新型持久性有机污染物全氟化合物(PFCs)的代表,被广泛应用于化工业和民用领域,其性状稳定、分布广泛、具有高生物富集性和多种毒性,给农产品质量安全和消费者健康带来风险隐患。鱼是人类摄入PFCs的主要膳食暴露来源,而鱼体中的PFCs主要是来源于水体环境。我国是PFOS和PFOA生产和使用大国,但水体环境和水产品中的污染水平尚未开展系统监测,在水产品中的分布、代谢、消除、富集等相关研究也刚刚起步,仍存在较大研究空间。另外,对于开展膳食安全风险评估所需的基础数据仍极度缺乏。因此,本文针对我国重要的海水养殖品种卵形鲳鯵,开展PFOS和PFOA的污染分布和富集规律研究,以期为寻找污染水平影响和控制因素、水产品质量与安全监测以及残留限量标准制定等提供数据支持。本文的主要研究内容和相关结果如下。首先采用实验室半静态模拟暴露,分析了PFOS和PFOA混合暴露情况下卵形鲳鲹各组织对两种污染物的富集和消除,从而掌握了PFOS和PFOA在海水养殖鱼类卵形鲳鲹体内各组织中的分布特征、富集和消除趋势。并应用双箱动力学模型针对卵形鲳鲹肌肉、肝脏、肾脏、血液四个部位对PFOS的富集和消除进行了非线性拟合,得到了吸收速率常数k_1、消除速率常数k_2、生物富集系数BCF等动力学参数。结果发现,卵形鲳鲹对PFOS的富集能力,高浓度组为肾脏肝脏血液肌肉,低浓度组为血液肾脏肝脏肌肉,对PFOA的富集能力,为血肾脏肝脏肉,鱼体内脏的富集能力高于鱼体肌肉等可食部位;肌肉、肝脏、肾脏、血液对PFOS的生物富集动力学参数具有如下特征,高水体浓度条件下的k_1比在低水体浓度条件下的要小,即低浓度水体中鱼体对PFOS的富集更快,高水体浓度条件下的k_2比在低水体浓度条件下的要大,即高浓度水体中鱼体对PFOS的消除更慢;高水体浓度条件下的BCF值比低水体浓度条件下的要小,即低浓度水体中鱼体对PFOS的富集能力更强。通过拟合优度检验,模型拟合优度良好,双箱动力学模型适用于模拟卵形鲳鲹肌肉、肝脏、肾脏、血液组织对PFOS的富集特征。同时,针对我国主要养殖区养殖卵形鲳鯵中PFOS和PFOA的污染特征进行了调查。结果发现,我国主产区养殖卵形鲳鲹广泛存在PFOS污染。PFOS和PFOA的检出率分别为92%和3%,含量均值分别为0.392μg/kg wet weight(ww)和0.015μg/kg ww。2014、2015年度中国主产区养殖金鲳鱼PFOS、PFOA暴露水平存在显著性差异,后一年度PFOA污染明显下降而PFOS明显升高。池塘养殖模式金鲳鱼中PFOA含量显著高于网箱养殖。表明养殖模式等因素是影响鱼体对PFCs富集的因子,具体的关联性还有待于进一步的而研究。本文还对比分析了养殖企业的认证情况、养殖规模等同鱼体PFCs含量之间的相关性,结果显示企业是否获得无公害认证、养殖规模等情况下鱼体中PFCs含量无显著性差异。在此基础上,开展养殖卵形鲳鯵中PFOS和PFOA的膳食暴露评估和风险评价。结果表明,全国城市居民每人每日平均摄入量(average daily intake)分别为0.268ng/kg bw/d(PFOS)、0.014ng/kg bw/d(PFOA),广东省沿海居民为0.836 ng/kg bw/d(PFOS)、0.044 ng/kg bw/d(PFOA),广东省城市居民的分别为0.390 ng/kg bw/d(PFOS)、0.021 ng/kg bw/d(PFOA);对于中国城市居民来说,PFOS、PFOA的风险值(HR)分别为0.0008、0.0006,对于广东省城市居民来说,PFOS、PFOA的HR值分别为0.0012、0.0008,对于海产品使用量最高的广东省沿海居民来说,PFOS、PFOA的HR值分别为0.033、0.0001。计算得到的HR值均远远低于1,说明以养殖海水鱼卵形鲳鲹为主的海产品膳食所导致的PFOS和PFOA膳食暴露风险很低,不会对人体产生不良健康影响。
【学位授予单位】:中国农业科学院
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2017
【分类号】:X503.22

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